1931年，阿诺德升为上校，调到加利福尼亚州马什航空基地任指挥官。1934年，阿诺德率领由10架轰炸机组成的编队，实现了华盛顿到阿拉斯加的往返飞行，安全飞行1.8万英里，并为此再获胜利勋章。1935年3月，阿诺德晋升准将，出任第1航空联队长。1938年9月，阿诺德又升任美国陆军航空兵司令，并晋升为少将。
1940年10月，陆军少将阿诺德升为负责航空兵事务的陆军副参谋长兼陆军航空兵司令。自此他可以直接向参谋长汇报工作，而不必向总参谋部报告。这样航空兵就可以少受总参谋部的监督，地位得到了提高。1941年7月，陆军航空兵改组，下辖数个航空队。12月，阿诺德升为中将。次年3月，美国陆军再次进行整编，陆军分为地面部队、航空部队和后勤部队三大部分，阿诺德改任美国陆军航空部队司令。
1941年12月，日本偷袭珍珠港，美国对轴心国宣战。美、英成立了“美英联合参谋长会议”，作为盟国间的主要司令部，共同制定反法西斯的全球军事战略和计划。1942年2月，阿诺德成为新成立的美国参谋长联席会议和美英联合参谋长会议成员。大战期间，除1945年雅尔塔会议外，他参加了盟国所有作出重大军事决策的会议，他的思想在制定对轴心国的空中进攻方面得到了发挥，为配合地面部队的进攻，赢得胜利作出了贡献。